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近日，太原理工大學(xué)李聰明教授團(tuán)隊(duì)與武漢大學(xué)定明月教授團(tuán)隊(duì)在CO₂加氫制低碳烯烴方面取得研究進(jìn)展，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的新型催化劑開辟了一條新的且高效的CO₂加氫制低碳烯烴途徑，該研究成果發(fā)表于PNAS上。

CO₂加氫制低碳烯烴為高效利用CO₂以及生產(chǎn)高附加值化學(xué)品提供有效策略。CO₂加氫制低碳烯烴主要包括費(fèi)托合成路線和甲醇介導(dǎo)路線，但CO₂轉(zhuǎn)化率與低碳烯烴選擇性之間存在“蹺蹺板”效應(yīng)。如何設(shè)計(jì)高效催化劑是打破CO₂加氫制低碳烯烴中的活性-選擇性“蹺蹺板”和實(shí)現(xiàn)高的低碳烯烴收率的關(guān)鍵所在。

基于吸熱的逆水煤氣反應(yīng)（RWGS）具有高溫促進(jìn)CO₂轉(zhuǎn)化以及將惰性CO₂轉(zhuǎn)化為較活潑CO的優(yōu)勢，設(shè)計(jì)出CO₂先經(jīng)RWGS反應(yīng)生成CO，隨后CO加氫生成CH₃OH并進(jìn)一步生成低碳烯烴的新反應(yīng)路線以及構(gòu)建高效的多活性位點(diǎn)，有望解決CO₂分子難活化、C-C鍵增長難控以及C=C鍵易加氫等難點(diǎn)，最終打破“蹺蹺板”效應(yīng)。

鑒于此，團(tuán)隊(duì)合作設(shè)計(jì)ZnFeAlO₄/SAPO-34復(fù)合催化劑打破了CO₂加氫制低碳烯烴的活性-選擇性權(quán)衡，該催化劑可同時(shí)實(shí)現(xiàn)~42%的CO₂轉(zhuǎn)化率和~83%的低碳烯烴選擇性，低碳烯烴收率達(dá)到~18%，長期穩(wěn)定性超過450小時(shí)。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算證明，ZnFeAlO₄尖晶石中缺電子四面體Fe位點(diǎn)和富電子八面體Zn位點(diǎn)分別為CO₂加氫制CO和CO加氫制CH₃OH的活性位點(diǎn)以及SAPO-34分子篩最佳化的Br?nsted酸密度保證CH₃OH高選擇性生成低碳烯烴。

相關(guān)論文信息：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408297121

來源：中國科學(xué)報(bào)

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